四川大学材料学院赵德威团队在环境友好锡基钙钛矿太阳能电池方面取得新进展
来源： 四川大学材料与工程学院 发布时间：2023-01-31
10月27日，国际学术期刊energy & environmental science在线发表了材料科学与工程学院赵德威教授、北京师范大学龙闰教授、中科院福建物构所高鹏教授合作团队题为“revealing superoxide-induced degradation in lead-free tin perovskite solar cells”的研究成果。energy & environmental science由英国皇家化学学会（rsc）出版社主办，在国际上享誉盛名，是rsc旗下世界公认的能源与环境科学领域的顶级刊物，在能源和环境科学领域400余份期刊中排名前二。合作团队分别从理论与实验角度对环境友好型锡基钙钛矿fasni3的光氧稳定性进行了系统的研究，揭示了超氧离子对锡基钙钛矿和太阳能电池稳定性的致命影响，并提出了提升稳定性和效率的应对策略。
目前，环境友好型锡基钙钛矿材料在光电应用领域已显示出巨大的潜力。与铅基钙钛矿材料相比，其不仅具有较轻的生物毒性，而且具有同样优异的光电性能，包括更窄的带隙和更高的载流子迁移率。基于此，锡基钙钛矿电池的光电转换效率目前已经突破14%。锡基钙钛矿最严重的问题在于其更容易受到氧气的影响（sn2 易被氧化为sn4 ），这一缺点虽然已引起广泛的研究，然而它们在同时光照和氧气（以下简称光氧）暴露条件下的稳定性尚待探索。
在本工作中，合作团队首次发现了锡基钙钛矿fasni3在光氧暴露条件下比仅在氧气暴露条件下会发生更加严重的降解，这是由于氧气接受光激发电子从而产生的超氧离子所引起的。进一步地，提出并证明了超氧诱导fasni3降解的途径：即超氧离子可以使fasni3分解成ch4n2、sno2、i2和h2o。理论计算结果表明，与fapbi3相比，超氧离子的最优形成位点（碘空位，vi）在fasni3中更容易形成，并且在fasni3的vi处超氧离子的生成在能量上更加有利。上述结果表明超氧离子对锡基钙钛矿会造成更加负面的影响。因此，合作团队通过在前驱体溶液中加入含卤素的添加剂theophylline-br以填充fasni3中的碘空位vi来抑制超氧离子的形成。结合基于荧光分子探针的超氧离子产率测试，电容主导的相关表征（例如热导纳光谱、激励电平电容压型、莫特肖特基测试等）可系统地区分钝化处理后钙钛矿薄膜表面和内部vi的减少。由于theophylline-br对钙钛矿表面和内部vi的良好钝化作用，有效抑制了超氧离子的形成，显著提高了器件的光氧稳定性，并将器件效率提升到13.8%。这一工作所揭示的机理表明了超氧离子对锡基钙钛矿稳定性的致命影响，并为未来锡基钙钛矿太阳能电池稳定性改善策略的研究提供了全新的思路和见解。
四川大学2021级博士生张志皓为论文第一作者，四川大学赵德威教授、北京师范大学龙闰教授和中科院福建物构所高鹏教授为论文共同通讯作者。四川大学材料科学与工程学院为第一通讯单位。
上述研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金委、四川大学工科特色团队、四川省科技计划项目、中央高校基本科研业务费专项资金等资助。
文章链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/ee/d2ee02796h
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